После указанного случая актриса стала озвучивать детские голоса в различных фильмах студии «Мосфильм». В начале она не хотела принимать участие в озвучивании мультяшных персонажей, так как считала себя исключительно драматической актрисой и надеялась на серьезные роли. Ей была предложена такая роль, однако из-за своей принципиальности она отказалась.
В 1953 году Иван Пырьев предложил Румяновой главную роль в фильме «Испытание верности» по пьесе братьев Тур «Семья Лутониных». Однако актрисе не понравилась роль и сценарий, и она откровенно выразила свои мысли. Режиссёр, известный своим жёстким характером, не принял такого отношения и не позволил ей проходить пробы. В это время Румянова почти не снималась в кино. Позднее Пырьев позвонил актрисе, признал свои ошибки и согласился, что фильм получился неудачным. Это произошло в 1967 или 1968 году, когда карьера актрисы уже была разрушена.
За короткий период своей кинематографической карьеры Румянова получила возможность исполнить небольшие роли в таких фильмах, как «Они были первыми» (1956), «Жених с того света» (1958), «Воскресение» (1960), «Время, вперед!» (1965), «Двенадцать стульев» (1971), «Экипаж» (1979), «Мёртвые души» (1984), «Верными останемся» (1988). Однако ей так и не довелось сыграть главную роль.
В 1965 году Сергей Бондарчук предложил Румяновой роль княжны Марьи в своей киноэпопее «Война и мир» в подарок на свадьбу (второй муж актрисы Анатолий Чемодуров был в приятельских отношениях с режиссёром). Румянова начала работать над ролью, однако постоянно опаздывала на съёмки, спорила с режиссёром и гримёрами, в общем вела себя как дива. Терпение Бондарчука иссякло, и он решил дать эту роль Антонине Шурановой.
После своего дебюта в фильме «Чудесный сад» в 1962 году, Румянова активно начала сотрудничать со студией «Союзмультфильм». За тридцать лет работы в этой студии она озвучила более 300 мультфильмов и стала единственной актрисой, удостоенной звания «Заслуженный артист РСФСР» за свою работу в мультипликационном кино. Самым популярным её персонажем был Заяц из знаменитого мультсериала «Ну, погоди!».
Кроме того, уникальной особенностью Клары Михайловны было её исполнение детских песен, которые были популярны в советское время и известны каждому ребёнку: «Что такое новый год», «Улыбка», «Облака – белогривые лошадки», «Расскажи, Снегурочка, где была», «Настоящий друг». В 1983 году фирма грамзаписи «Мелодия» выпустила пластинку с песнями Румяновой под названием «В мире много сказок», которая моментально разошлась тиражом в миллионы копий. Кроме того, она озвучивала отечественные детские фильмы и озвучивала иностранные сериалы. Не менее важно, что она также являлась актрисой Театра киноактёра.
После распада Советского Союза кинопроизводство вступило в период спада, и многие актёры остались без работы. Кризис затронул и Клару Румянову. Она только время от времени записывала аудиосказки и аудиоконцерты, участвовала в постановке радиопьес, популярность которых постепенно угасала. Актриса по-прежнему была очень требовательной и категорически отказывалась сниматься в рекламе.
Оставшись без работы, актриса начала писать пьесы и в 2000 году выпустила сборник из 11 пьес под названием «Имя мне – женщина». В центре её драматургических произведений оказались женские персонажи, имеющие значение для русской истории, – Надежда Дурова, Екатерина Дашкова, Евдокия Ростопчина и другие.
Под конец жизни Румяновой отдалялись друзья, она потеряла интерес к жизни, отказалась принимать перестройку и новую политику государства, оставаясь до последних дней сторонницей коммунистической идеи.
Румянова не считала свою личную жизнь успешной, так как для неё всегда на первом месте стояла работа.
В шестнадцать лет она вышла замуж за начинающего пианиста, который был против её поступления во ВГИК. Клара решила не подчиняться мужу, так как мечтала о великой славе на актёрской сцене. Она разорвала отношения с ним, даже будучи беременной. После того, как пришлось сделать аборт (тогда это было нелегально), она больше не могла стать матерью.
Актриса Румянова вышла замуж во второй раз за известного актёра, сыгравшего главную роль в фильме «Молодая гвардия» — Анатолия Чемодурова. Сначала у них все было хорошо, но затем муж начал злоупотреблять алкоголем, часто попадал в скандалы и в конце концов Клара подала на развод, оставив все без оглядки.
Затем она вышла замуж за капитана дальнего плавания, который оказался очень ревностным и допекал ее допросами. После пяти лет брака они развелись. После этого Румянова больше не заинтересовалась мужчинами и жила в одиночестве, отвергая все предложения.
Летом она оставалась красивой женщиной и привлекала внимание режиссеров, оперных певцов и космонавтов, но все их отвергала и прожила оставшуюся жизнь в одиночестве.
В последние годы жизни актрисе пришлось столкнуться с тяжелым онкологическим заболеванием. Из-за отсутствия средств на достойное медицинское обслуживание, она прибегала к помощи народной медицины. Актриса Ольга Гобзева присматривала за ней, став инокиней, и каждый день отправляла к ней монахинь. Четыре дня до своей смерти Клара Михайловна упала в обморок посреди ночи (у нее уже было слабое сердце) и осталась лежать на полу до прихода монахини. В итоге она заболела пневмонией, с которой ее организм, изнуренный болезнью, не справился.
18 сентября 2004 года ушла из жизни Клара Румянова. На её похоронах присутствовали всего лишь два человека — директор Гильдии актёров Валерия Гущина и актёр Николай Бурляев.
Её прах похоронили на Донском кладбище Москвы, рядом с могилой матери.